Сын новгородского губернатора Григория Ивановича Орлова. Детство его прошло в Москве. О детстве и об образовании Григория Григорьевича практически ничего не известно. В 1749 году он был записан в лейб-гвардии Семеновский полк солдатом, участвовал в Семилетней войне, был ранен в сражении при Цорндорфе. Затем попал в Петербург, где познакомился с императрицей Екатериной Алексеевной. При её содействии 23 февраля 1762 году был назначен казначеем Артиллерийского ведомства, что оказало существенную помощь дворцовому перевороту в 1762 году.

После успеха заговора Екатерина II возвела его в чин генерал-адъютанта и начальника Артиллерии, жаловала ему в собственность Гатчину и Ропшинское имение (по понятным причинам им заброшенное). Здешние владения постепенно приходили в упадок.  И дом, и сады, и пруды при Орлове быстро пришли в плачевное состояние. 

Одно время императрица думала о бракосочетании со своим фаворитом, но план её вызвал большое сопротивление в обществе. В результате чего бракосочетание не состоялось.

Григорий Орлов не являлся выдающимся государственным деятелем. На все государственные должности Орлов был назначен не по своей воле, но он обладал исполнительностью, определенным темпераментом, авантюризмом и находчивостью, имел довольно точную оценку текущих событий, и был полезным и сочувствующим консультантом во время раннего периода правления Екатерины II. Как президент Вольного Экономического Общества, он был также его самым видным защитником в великой комиссии 1767 года.

Орлов был одним из самых ранних пропагандистов идеи славянофильской эмансипации христиан против османского ига. В 1771 году Орлов был послан на мирный конгресс в Фокшаны, как первый российский полномочный представитель, где он потерпел неудачу в своей миссии, отчасти из-за упрямства османов, а отчасти (согласно Панину) по вине собственного буйного нрава. При возвращении без разрешения в Санкт-Петербург, его заменили младшим братом — Алексеем Орловым. Граф Орлов скончался весной 1783 года.